钙钛矿目前是材料科学领域的热门话题，因为它们具有出色的性能和潜在的应用，包括可持续能源技术、催化和光电子等。钙钛矿氢化物的分子结构中含有氢阴离子 (H − )，由于其氢衍生特性而受到特别关注。许多专家认为，这些化合物可能是研究和开发储氢技术的关键，例如燃料电池和下一代电池，以及节能超导电缆。
尽管钙钛矿氢化物代表了应用材料科学的独特平台，但表征其物理性质却一直具有挑战性。特别是，测量这些晶体材料的 H −电导率并不简单。在大多数研究中，研究人员在表征分析中使用粉末样品，这意味着 H −传导受晶体中不规则性(“晶界”)的影响。要获得给定钙钛矿固有 H −电导率的真实值，需要生产均匀、连续且缺陷尽可能少的单晶。对于复杂的三元钙钛矿氢化物来说，实现这一点很困难，很少有研究小组尝试过。
在最近的一项研究中，该研究于 2024 年 3 月 25 日在线发布，并于 2024 年 4 月 8 日发表在ACS Applied Energy Materials上，一个研究小组决定迎接挑战，其中包括来自日本芝浦工业大学 (SIT) 工程与科学研究生院区域环境系统系的博士生 Erika Fukushi。该团队使用创新方法生产高质量单晶，对三元钙钛矿氢化物进行了一些首次本征传导测量。这项工作由 SIT 的 Fumiya Mori、Kota Munefusa 和 Hiroyuki Oguchi 以及国家材料科学研究所的 Takayuki Harada 共同撰写。
为了生产钙钛矿单晶，研究人员开发并开创了一种名为“氢自由基反应红外激光沉积”的强大方法。这种方法涉及将红外激光照射到包含所需钙钛矿金属原子的旋转圆盘状颗粒上。在他们的研究中，研究人员想要生产 MLiH 3 (其中 M 是 Sr 或 Ba)，因此颗粒由粗略压缩的 MH 2和 LiH 粉末混合物制成。当这个颗粒被激光加热时，金属从中释放到周围富含氢自由基的大气中，这是通过加热的钨丝将氢气注入反应室获得的。
颗粒旁边是一块精心挑选的基底，氢和金属自发地结合在基底上，形成了所需的钙钛矿。当原子开始堆积在基底上时，它们会自发地排列，并与下面的晶体层保持一致。这导致纳米膜在基底上外延生长。“我们的方法独特之处在于能够在自由基氢气氛中进行沉积，从而显著促进金属和氢之间的反应，”福石解释说。“这导致通过完全氢化自然倾向于在薄膜中持续存在的金属原子来合成单相氢化物薄膜。 ”
研究人员在各种条件下进行了多次激光沉积，并彻底表征了所得薄膜。他们使用许多先进技术，包括 X 射线衍射、原子力显微镜和扫描电子显微镜，确定了每层薄膜的元素分布和结晶度。通过这种方式，他们确定了实验装置中生长有序单晶 MLiH 3的最佳条件。
在确认薄膜中没有晶界后，研究小组终于可以进行 H −电导率测量。值得注意的是，这是首次测量这些晶体固有的 H −电导率，这是在许多与氢相关的应用中选择材料的关键信息。“可以使用氢负离子传导开发新型二次电池和燃料电池，”福士评论道。“这些技术可以促进电动汽车和可再生能源的普及，最终有助于建设节能可持续社会。 ”
幸运的是，这种生长高质量钙钛矿氢化物晶体的新策略将开辟氢材料科学的新前沿并为可持续发展铺平道路。
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