纳米颗粒催化剂将二氧化碳转化为一氧化碳生成有用的化合物

导读 二氧化碳 (CO 2 ) 是一种温室气体,它在大气中积累会导致气候变化。减少大气中有害 CO 2含量的一种方法是将气体转化为有用的碳产品,...

二氧化碳 (CO 2 ) 是一种温室气体,它在大气中积累会导致气候变化。减少大气中有害 CO 2含量的一种方法是将气体转化为有用的碳产品,可用于生成有价值的化合物。最近的一项研究将 β 相碳化钼 (β-Mo 2 C) 催化剂纳米颗粒附着在二氧化硅 (SiO 2 ) 载体上,以加速将 CO 2转化为更有用的一氧化碳 (CO) 气体。

CO 2是一种非常稳定的分子,这使得将温室气体转化为其他分子变得非常困难。催化剂可用于化学反应,以降低形成或破坏化学键所需的能量,并用于逆水煤气变换 (RWGS) 反应,将 CO 2和氢气 (H 2 ) 转化为 CO 和水 (H 2 O)。重要的是,反应产生的 CO 气体与 H 2结合时称为合成气,可用作碳源来制造其他重要化合物。

RWGS 反应中的传统催化剂由贵金属制成,包括铂 (Pt)、钯 (Pd) 和金 (Au),限制了反应的成本效率。因此,需要开发新的催化剂材料和形成方法,以提高 RWGS 反应作为降低大气 CO 2和生成合成气的手段的实用性。

为了解决传统RWGS催化剂的成本问题,伊利诺伊大学香槟分校的一组研究人员研究了在SiO2载体上较便宜的纳米颗粒β-Mo2C催化剂的形成和催化活性,以确定这种低成本催化剂是否能提高在RWGS反应中使用二氧化硅载体的β- Mo2C的活性水平。

该团队于4月30日在《碳未来》杂志 上发表了他们的研究成果。

“社会正在走向碳中和经济。二氧化碳是一种温室气体,因此任何能够打破这种分子中的碳氧键并将碳转化为增值化学品的技术都可能引起人们的极大兴趣。一种重要的 C1 化学品是一氧化碳,它是生产一系列产品(如合成燃料和维生素 A)的重要原料,”伊利诺伊大学香槟分校化学和生物分子工程系 Alkire 讲座教授、该论文的资深作者 Hong Yang 说道。

具体来说,研究人员合成了吸附在 SiO 2载体上的 β-Mo 2 C 纳米颗粒催化剂(β-Mo 2 C/SiO 2 )。SiO 2载体的无定形结构对于 β-Mo 2 C /SiO 2催化剂的纳米颗粒形成、活性和稳定性至关重要。该团队还测试了铯 (Ce)、镁 (Mg)、钛 (Ti) 和铝 (Al) 氧化物作为潜在载体,但 SiO 2上的催化剂在 650°C 的温度下产生最佳催化剂形成。

伊利诺伊大学香槟分校化学与生物分子工程系研究生兼论文共同作者 Siying Yu 表示:“看起来,无定形二氧化硅的无序性质,就像胶水一样粘在催化剂纳米颗粒上,这是我们成功实现高金属负载和相应高活性的关键因素。”

重要的是,与块体 β-Mo 2 C 相比,SiO 2催化剂载体结构使 β -Mo 2 C 的催化活性提高了8 倍。即使催化活性有所提高,与块体 β-Mo 2 C 相比,β-Mo 2 C /SiO 2催化剂在 RWGS 反应中仍表现出较高的 CO 转化率和更高的稳定性。

“我们工作中的一项重大发现是生产由碳化钼纳米颗粒制成的高金属负载催化剂的新工艺。这种金属碳化物催化剂是为了将二氧化碳以高生产率和高选择性转化为一氧化碳而开发的,”伊利诺伊大学香槟分校化学和生物分子工程系前研究生、论文第一作者安德鲁·库恩 (Andrew Kuhn) 表示。

研究人员在有利于转化为 CO 气体的反应条件下进行了研究,H 2 :CO 2比率为 1:1。该比率不同于更常见的小于 3:1 的比率。反应也在 300 至 600°C 的温度下进行。在这些条件下,该团队产生了更浓缩的 CO,这对下游化合物合成更有效。

该团队将这项研究视为利用支撑结构来提高活性的其他催化剂的起点。杨说:“我们能够合成高负载的纯相金属碳化物纳米材料,这为开发用于二氧化碳利用过程的新型催化剂打开了大门。 ”“我希望通过深入研究这种催化剂的合成-结构-性能关系,我们很快就能发现二氧化碳增值转化和经济可持续发展的新的重要应用。”

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