该研究由高鹏教授和李胜刚教授(中国科学院上海高等研究院低碳转化科学与工程重点实验室)领导。
本文采用水热法制备了相似负载量为1 wt.%的加氢金属(Co、Ni和Cu)促进的In 2 O 3催化剂。结果发现，Ni助催化剂的高分散度In 2 O 3催化剂具有最多的氧空位和最强的H 2活化能力，并且表现出最高的CO 2转化率和CH 3 OH的STY，达到0.390 g MeOH g cat -1 h -1，CH 3 OH选择性为68.7%。此外，Ni促进的In 2 O 3催化剂在运行120小时内表现出非常稳定的性能，这表明其工业应用前景广阔。此外，制备了一系列不同表面Ni含量的Ni修饰In 2 O 3催化剂，以进一步研究氧空位性质对CO 2加氢制甲醇催化行为的影响。研究发现表面Ni掺杂促进了In 2 O 3表面氧缺陷的形成，从而导致更高的CO 2反应活性，而具有更多次表面Ni的Ni促进的In 2 O 3催化剂表现出更高的甲醇选择性和生产率。我们的 Ni/In 2 O 3催化剂的催化性能通过 DFT 计算和微动力学模拟进一步合理化。基于DFT的微动力学模拟表明，表面掺杂的Ni/In 2 O 3催化剂上的氧空位位点优先生成CO ，而次表面掺杂的Ni/In 2 O 3催化剂的氧空位位点优先生成CH 3 OH特别是在相对较低的反应温度下。因此，这项工作为提高In 2 O 3基催化剂的CO 2反应活性同时保持高甲醇选择性提供了理论指导。
该研究不仅更好地理解了高分散过渡金属助催化剂对催化性能的影响，而且表明基于DFT的微动力学模拟可以对CO 2加氢反应的催化活性和产物选择性提供可靠的预测。在工业相关的金属促进的氧化物催化剂上进行甲醇反应，这对于其计算机辅助合理设计至关重要。
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